Depende do que você precisa. Tenho conta em ambos e uso mais o Inter pra investimentos e o Neon pra compras em geral.
Eu, particularmente, uso o Neon pro dia a dia por causa dos cartões virtuais que permitem fazer qualquer compra online (inclusive assinaturas) direto no débito. Hoje a maioria dos bancos só tem essa funcionalidade em alguns serviços, como Uber e Ifood. O app também é muito bem feito e te dá acesso fácil a todas as funções. Pra mim, fica pau a pau com o do Nubank em matéria de usabilidade.
Já o Inter tem uma plataforma de investimentos de renda fixa e variável bem completa e amigável pra quem quer aplicar sem muito compromisso. O cartão eu não uso, mas as funções dele são bem básicas, e só recentemente o Inter liberou a opção de ajustar limite.
Sobre o app, ele tem mais funções como banco (débito automático, poupança, investimentos, seguros e consórcio, etc) que o Neon, além das parcerias de cashback. O Inter deu um banho de loja no app, e hoje ele está muito mais bonito e seguro do que na época dos vazamentos, com uma performance razoável.
Ah, com relação aos meios de pagamento sem cartão, o Neon aceita Google e Samsung Pay. Já o Inter aceita só o Samsung. Nenhum dos dois trabalha com Apple Pay, ainda.